علی قمصری موسیقی را با آموزش در هنرستان موسیقی شروع کرد. او دورهٔ راهنمایی و دبیرستان را در هنرستان عالی موسیقی گذراند و در عین حال دیپلم رشتهٔ ریاضی فیزیک را نیز کسب کرد. همزمان با ورود به دانشگاه برای پی‌گیری تحصیلات آکادمیک در رشتهٔ موسیقی، در ۱۸سالگی ارکستری به‌نام «سرمد» تأسیس کرده و در آن به‌عنوان سرپرست، آهنگ‌ساز و نوازنده مشغول به فعالیت شد. قمصری در همین دوره عنوان نخست جشنوارهٔ موسیقی جوان را هم از آن خود کرد. علی قمصری زمانی شهرت یافت که در ۲۲ سالگی، آلبوم نقش خیال را با خوانندگی همایون شجریان آهنگ‌سازی کرد.[۲] او آهنگ‌ساز چند آلبوم این خواننده بوده، از جمله آلبوم نقش خیال (۱۳۸۴) و آب، نان، آواز (۱۳۸۸) و چه آتش‌ها (۱۳۹۲).